Dès le tout début du XVIII siècle, le sommet du pic est connu pour être un lieu d'observations astronomiques. On sait que François de Plantade monte au pic à plusieurs reprises : il étudie pour la première fois de façon scientifique la couronne solaire lors de l'éclipse de 1706. Il remonte en 1741 pour y effectuer des mesures barométriques dans le but de dresser une carte des diocèses du Languedoc. Le 26 août, gravissant à nouveau la montagne, il meurt au col de Sencours, sextant au poing, en s'exclamant : «Ah! Que tout ceci est beau !»

Ces mesures sont suivies, dès 1774, par celles de Monge et d'Arcet qui montent au pic pour y étudier la pression atmosphérique.

La construction de l'observatoire a débuté dans les années 1870, sous la direction du général Charles du Bois de Nansouty, et de l'ingénieur Célestin Vaussenat. Les premiers terrassements au sommet commencent en 1875. Les premiers locaux sont achevés le 8 septembre 1882.

Par la suite, ces locaux ont été grandement complétés : nouvelles terrasses, nouvelles coupoles, nouveaux bâtiments d'habitation.

L'électricité arrive au sommet en 1949. Auparavant, les équipements électriques étaient alimentés par un ensemble de batteries et un groupe électrogène.